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                威尼斯平台在有機多孔聚合物材料的前官能化合成策略及其綠色催化應用方面取得研究成感受到了你就知道了ganshoudaolenijiuzhidaole果

                供稿: 材料學院 羅賢升、劉向向 編輯: 邵澤
                (2019-08-08) 閱讀次數:
                【字號  大

                  有機多孔聚合物材料(POPs)具有化學穩定性好、比表面積高以及易给我看这个geiwokanzhege功能化修飾等特點,在氣體吸附與存儲、水中汙染物的去除和綠色催化等領域表現出了巨大的應用前景。功能性有機多孔聚合物材料干吗还跑出去ganmahaipaochuqu的分子設計、實用制備及其多方面應用,已成為當☉前的研究熱點。

                  威尼斯平台材料學院的黃木華課題組一直關註功能性有機多孔聚合物的實用制備及應用技術,在功能性有機多孔聚合物材料的合成方面取得一系列研歌曲要被他gequyaobeita究成果。先後實現◆了Cu粉催化的Ullmann偶聯反應制備硝基功能化的有機多跟帖或着gentiehuozhe孔材料NO2-PAF-1 ( Polym. Chem. , 2016, 7 , 770–774),利用NaBH4介導的還跟到我国gendaowoguo原偶聯反應,快速制備了偶各种期待gezhongqidai氮鍵鏈接的有機多孔聚合物材料Azo-POP-1~3 ( J. Mater. Chem. A, 2018, 6 , 5608–5612),第一例適用於有機/水兩相催化反给哥geige應的可溶性有機多孔工具和贴膜gongjuhetiemo材料Azo-POP-7 ( J. Mater. Chem. A, 2019, 7 , 15048–15053)。同時,該小組註重材料制備過程的環境友好性,利用開環易位聚合反應(ROMP)實現了新更为给力gengweigeili型含能聚合物PNBAA的綠色制備( Green Chemistry , 2018, 20 , 2813–2820)。

                圖1 Cu@Azo-POP-4的催化作用示意圖

                  最近,北京理感觉很深奥ganjuehenshenao工大學材料學院的黃木華課題組基於1,3,5-三氨基苯的C-衍生化△反應,成功地利用前功能化还到不了haidaobuliao修飾的策略,高效地構築了多氨基功能化的有機多孔聚合物材料Azo-POP-4、Azo-POP-5和Azo-POP-6。並將其用作銅催化劑的多孔載體,實現了C-H鍵的Ψ綠色氧化反應(圖1)。

                圖2 Azo-POP-4、Azo-POP-5和Azo-POP-6的結構及其模型反應高管gaoguan

                  首先,該課題組發現1,3,5-三氨基苯分子中三個氨基的強給電子效應致使苯環與重氮鹽反應中具有高的给用户geiyonghu反應活性。利用1,3,5-三氨基苯與單重氮鹽的偶聯反應,合成了够骚gousao一系列模型化合物5a-5c(圖2),並利用核磁刚刚边看ganggangbiankan、紅外和高分辨質▽譜等手段細致地研究了三氨基三偶氮苯工资高gongzigao模型化合物的精細結構。在此基礎上,利用芳香二胺衍生的雙重氮鹽與1,3,5-三氨基苯發生偶氮偶聯聚合反應,高效率地制備了有機多孔聚合物材料Azo-POP-4、Azo-POP-5和Azo-POP-6(圖2)。

                  Azo-POP-4~6的化學結構得︻到了固體核磁,X射線光電子能刚一个女的gangyigenvde譜,元素分析,粉末X射線衍射圖譜等多種给大家带来的是一款geidajiadailaideshiyikuan分析手段的聯合驗證。該材料具備高比表面積、大孔容,存在層次性孔結構等,有利於物質在孔隙內部的高效傳輸,適合做催化改遭gaizao劑的載體。

                  圖3 Azo-POP-4從水中去除Cu2+的效果圖

                  Azo-POP-4~6具有大量的鄰■氨基-偶氮基團,對水中的銅離子(Cu2+)具有較強的吸附能高频gaopin力。Azo-POP-4能夠在30分鐘內快速地從水中去除85%的Cu2+,吸附速率快於」文獻報道的其它吸附劑,循環使用5次仍對Cu2+保持優異的吸附给我发个信息geiwofagexinxi能力(圖3)。

                圖4 Cu@Azo-POP-4的TEM照片及其內部元素分工商gongshanggongs布圖

                  其吸附效果得到透射電个人心情gerenxinqing子顯微鏡(TEM,圖4)、X射線光電子能譜(XPS)和電感耦合等離子體原子个人还是比较喜欢gerenhaishibijiaoxihuan發射光譜法(ICP-AES)的有效證實◣。

                圖5 Cu@Azo-POP-4催化C-H氧化反應及其循環使用性

                  負載Cu2+的有機多孔材料(Cu@Azo-POP-4)被開發為綠挂机去guajiqu色氧化有機化合物C-H鍵的高效催化劑,將茚滿、二苯甲烷、蒽醌等底物中的亞甲基催化氧化為酮羰基。利用核磁共◢振氫譜(1H-NMR)和氣相色譜-質譜聯用法(GC-MS)觀察到: Cu@Azo-POP-4催化劑對还不如用飞信haiburuyongfeixin該C-H氧化反應具感觉不适合自己ganjuebushiheziji有化學選擇性高和分離產率高等特點(圖5-左圖)。同時,Cu@Azo-POP-4具有良好的重復使用性和對產物的低汙染性。這主要歸功於Azo-POP-4的氨基偶氮官给我吃吧geiwochiba能團與Cu2+間存在極強的配位作用,使得Cu2+均勻地被聚合物骨架束縛,以防止其流失给你介绍对geinijieshaodui(圖5-右圖)。該工作為進一步發展功能化有機多孔材料的結構設計和應用範圍奠定了基礎。 

                  該工给大家分享geidajiafenxiang作發表在Chemistry of Materials (Functional Porous Organic Polymers Comprising Triaminotriphenylazobenzene Subunit as a Platform for Copper Catalyzed Aerobic C-H Oxidation, 2019, DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b00590) (SCI頂級期刊,影響因子10.2)上。

                  博士光圈优先guangquanyouxian後劉向向、碩士生羅賢升和本科生鄧漢林為該論文的共同第一作个个都gegedou者,黃木華特別研究員為通訊作给我们geiwomen者。該工作得到了國家自然科學基金(No. 21772013 and 21202008)、北京市自然科學基给我点geiwodian金(No. 2162039)以及中央高校基本科研業務費專項基金的大力資助。該工作也得到了威尼斯平台先進材料實驗中心的大力支持。

                  原文鏈接:

                 

                附黃木華特別研究員簡个小时了gexiaoshile介

                  2001年獲北京師範大學化學系理學學士學位, 2006年獲中科院化學所该别个gaibiege理學博士學位。2006-2011年,先後在瑞士蘇黎世聯邦理工學院(ETH-Zürich)和英更不上gengbushang國利物浦大學(University of Liverpool)進行还好耍haihaoshua博士後研究。2012年3月加入各种无码gezhongwuma威尼斯平台材料學院,開展有機高分刚看gangkan子功能材料、含能材料和核磁共振波譜技術等方面的教學與科研工作。2017年1月起,受聘為威尼斯平台特別研功能后gongnenghou究員和博士生導攻城英雄gongchengyingxiong師,為研究生講授《新型过大生guodasheng含能材料》課程,為本科生開設《Designing Organic Synthesis》和《核磁共振波譜技術實踐》課程。作為項目負責人承擔國家自然瓜老婆gualaopo科學基金面上項工作解决了gongzuojiejuel目、國家自然科學基金青年項目、北京市自然@科學基金面上項目、威尼斯平台国际guoji火炸藥全鏈條科技創新項目、威尼斯平台優秀青年教師資助計劃以及多項橫向合作課題項目等。已在Nature Chemistry, Journal of Materials Chemistry A, Chemistry of Materials, Green Chemistry, Polymer Chemistry和Organic Letters等雜誌上發表研究論文30余篇,申請中國發明高中吧gaozhongba專利20余項。同時,參與威尼斯平台材料▓學院分析測試中心的籌建工作,具體負責核磁刚拿东西gangnadongxi分中心的日常管理工作。近三年來,黃木華課題組的多位碩士研究生發表頂級期刊論文並獲得國家獎學金,多甘心ganxin位本科生發表頂級期刊論文並獲得“優秀畢哥想睡觉了gexiangshuijiaole業論文”的稱號。


                (審核:張青山)

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